En el año de 1929 decide residenciarse en Venezuela, se casa en el año 1933 con Margot Arismendi Amengual, en 1937 regresa a París, e inicia sus estudios sin concluir en el Instituto de Urbanismo de la Universidad de París, regresa a Venezuela y el presidente Isaías Medina Angarita le ofrece que trabaje en la proyección y construcción de la Ciudad Universitaria de Caracas.
Obras de Carlos Raúl Villanueva
- Hotel Jardín de Maracay (1929).
- Plaza de Toros Maestranza César Girón (1933).
- Museo de Bellas Artes (hoy Galería de Arte Nacional) año 1935.
- Museo de Ciencias Naturales (1936).
- Pabellón de Venezuela en la Exposición Universal de 1937.
- La escuela Gran Colombia (hoy grupo escolar Francisco Pimentel) año 1939.
- La Ciudad Universitaria de Caracas (1944-1957).
- Remodelación de El Silencio de Caracas (1941).
- La escuela de Ingeniería de Petróleos de la Universidad del Zulia (1953).
- El Estadio Olímpico (1954).
- El edificio de oficinas de la Fundación La Salle (1962).
- Edificio Plaza la Estrella (1964).
- La Casa para Alejandro Otero (1965).
- Museo Jesús Soto (1970).
Reconocimientos y premios obtenidos
- El premio en el Congreso Panamericano de Arquitectos en Lima (1947) y en la Bienal de Sao Paulo (1957).
- Premio Nacional de Arquitectura de Venezuela (1963).
